近日，大连化物所分子反应动力学国家重点实验室任泽峰研究员和中国工程物理研究院赵一英研究员等合作，在揭示准二维钙钛矿载流子本征动力学方面取得新进展。

图片来源：中国科学院大连化物所 任泽峰

飞秒瞬态吸收光谱（Transient Absorption Spectroscopy，TAS）是一种常用的主要研究半导体载流子动力学的手段。受限于常规的探测灵敏度，TAS一般只能探测较高载流子浓度下的动力学过程（文献中往往大于1017 cm-3）。然而，太阳能电池工作环境中的载流子浓度远低于该浓度（通常低于1015 cm-3）。因此，常规瞬态吸收光谱测得的动力学规律和真实情况下的载流子动力学规律可能相差甚远。

任泽峰团队前期发展了高灵敏度瞬态吸收光谱仪（Rev. Sci. Instrum.，2021），灵敏度ΔOD达到10-7量级，比常规的TAS提高2个数量级。前期，团队利用该装置实现了3D钙钛矿本征载流子动力学的研究（JACS Au，2023），该工作以(BA)2(MA)n?1PbnI3n+准二维钙钛矿薄膜为模型，阐述了准2D钙钛矿中本征载流子动力学过程。

二维钙钛矿由于其独特的稳定性和出色的光电性能而受到广泛关注。然而，围绕准二维钙钛矿中不同二维相之间的空间相分布和能带排列的争论给理解载流子动力学带来了复杂性，也阻碍了材料和器件的发展。

本工作中，研究团队发现了2D和3D相之间载流子浓度依赖的电子和空穴转移动力学。在线性响应范围内的低载流子密度下，团队测量到了电子和空穴传输的三个超快过程，从数百fs到数ps、数十到数百ps、数百ps到数ns，可以归属于2D和3D相之间的横向外延（结构I）、部分外延（结构II）和无序界面异质结构（结构III）。

此外，进一步通过考虑相分布、能带排列和载流子动力学，团队提出了旨在增强载流子传输的材料合成策略：（1）提高结构I和II的比例可以显著提高电子/空穴的转移速率；（2）增大3D相的晶粒尺寸可以提高准2D钙钛矿薄膜中电子转移速率；（3）增加2D相晶粒尺寸可以改善空穴从3D相到2D相的转移。该工作不仅为准2D钙钛矿的精确本征光物理学提供了深入的见解，而且也有望促进这些材料的实际应用的研发。

相关成果以“Unveiling the Intrinsic Photophysics in Quasi-2D Perovskites”为题，于近日发表在《美国化学会杂志》（Journal of the American Chemical Society）上。该工作的共同第一作者是大连化物所已毕业博士李博瀚，中国工程物理研究院狄海鹏博士和已毕业博士李煌。上述工作得到国家科技部、国家自然科学基金、中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划等项目的支持。